随着全球对非可再生资源的依赖以及对碳-自然经济转型的迫切需求，氢作为一种新的能源密集型化学品和理想燃料备受关注。迄今为止，蒸汽重整仍然占据氢气供应的最大份额。然而，蒸汽重整被认为是一种碳密集型工艺，具有大量的二氧化碳足迹。据估计，蒸汽重整行业占全球二氧化碳排放量的近3%。在这方面，非常需要开发新的碳负制氢路线，将制氢与CO2捕获和利用（CCU）相结合，以在可持续发展的道路上实现双赢。北京化工大学冯俊婷教授报告了一种碳负H2生产策略，其中CO2捕获与环境温度和压力下的H2释放相结合。构建了碳酸盐型CuxMgyFez层状双氢氧化物（LDH），然后以甘油氧化为驱动力进行层间CO32-还原的光催化反应，以诱导LDH层上的电子存储。在预存储电子的参与下，CO2被捕获以在H2O存在下回收层间CO32-，同时产生等量的H2。在光催化反应过程中，Cu0.6Mg1.4Fe1表现出1.63 mmol/g的CO释放量和3.81
mmol/g的二羟基丙酮产率。在碳负H2生产过程中，显示出1.61
mmol/g的CO2捕获量和1.44 mmol/g的H2产率。相关工作以“A Carbon-Negative Hydrogen
Production Strategy: CO2 Selective Capture with H2 Production”为题发表在国际著名期刊Angewandte Chemie International Edition上。要点1. 在制备的材料中，光活性的二价Cu和三价Fe阳离子起到了电子储存/释放的作用，而休眠的Mg阳离子作为宿主层的基质成分。层间碳酸盐还原半反应与热力学上更有利的甘油氧化半反应耦合，以提高总转化效率，之后残余电子被过渡金属阳离子存储在LDH层上。要点2. Cu0.6Mg1.4Fe1表现出1.63 mmol/g的CO析出量和3.81
mmol/g的二羟基丙酮产率。对于随后的碳负H2生产，在H2O的存在下进行CO2-CO32-捕获，伴随着在预存储电子的帮助下的等效H2生产。在没有光照的环境温度和压力下，获得了1.61 mmol/g的激发CO2捕获量和1.44 mmol/g的H2累积产率。该系统在模拟流感气体条件（含H2O、SO2和NOx的CO2气体混合物）下表现出稳定的运行能力，性能损失小于1%。要点3. 该工作的亮点可以归结为三个方面：（1）这项工作为碳负氢生产开发了可靠和新颖的策略。它在环境温度和压力下，在H2O的存在下，巧妙地实现了CO2捕获和H2生产的耦合。（2）这项工作提出了一种以电荷储存和释放为本质的反应驱动机制。这将为其他耦合过程提供参考。（3）新方法显示出潜在的现实应用前景。它将通过选择性捕获降低碳利用成本，并将废弃的水转化为有价值的氢气，这将达到双赢的结果。A Carbon-Negative Hydrogen Production
Strategy: CO2 Selective Capture with H2 Production
Mingyu
Gao, Jiaxuan Fan, Xintao Li, Qian Wang, Dianqing Li, Junting Feng,* Xue DuanDOI: 10.1002/anie.202216527
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