金属有机框架（MOF）由于其独特的形态、高表面积和简单的煅烧以去除牺牲MOF支架，是理想的传感材料。氧空位（Ovs）可以通过金属氧化物在惰性气氛中的热退火而有效地产生。一维结构和使用热退火优化Ov是实现高灵敏度和快速响应时间的有效策略。中国科学院长春应用化学研究所徐国宝研究员、陈卫研究员和Yiran Guan使用简单的溶剂热策略成功地制备了基于MIL-53的Fe和Fe/Ni MOFs纳米颗粒（NR）。使用退火方法在Ar/空气气氛中对MOF进行热分解和氧化，从而形成一维（1D）Fe2O3和Ni0.4Fe2.6O4
NRs。Ar-Ni0.4Fe2.6O4 NRs对二乙胺（DEA）表现出更高的敏感性（Ra/Rg=23@5ppm，175°C）、低检测限（Ra/Rg=1.2@200ppb）、宽动态响应（Ra/Rg/93.5@30ppm）、高稳定性（30天）和更快的响应/恢复时间（4s/38s）。相关工作以“Generation of Oxygen Vacancies in Metal−Organic Framework Derived
One-Dimensional Ni0.4Fe2.6O4 Nanorice Heterojunctions for ppb-Level
Diethylamine Gas Sensing”为题发表在国际著名期刊Analytical
Chemistry上。要点1. 作者首先使用溶剂热法制备了基于MIL-53的Fe和Fe/Ni MOF纳米颗粒（NR），然后分别在空气和氩气（Ar）气氛中于350°C煅烧后，从MOF中获得一维（1D）Fe2O3和Ni0.4Fe2.6O4纳米颗粒。研究发现，发现Ar退火的Ni0.4Fe2.6O4 NR比空气退火的Ni0.4Fe2.6O4 NR（65.68%和31.5 nm）具有更高的Ovs浓度（82.11%）和更小的NRs（24.3 nm）。要点2. 在合成的NRs中，Ar-Ni0.4Fe2.6O4 NRs对二乙胺（DEA）表现出更高的敏感性（Ra/Rg=23@5ppm，175°C）、低检测限（Ra/Rg=1.2@200ppb）、宽动态响应（Ra/Rg/93.5@30ppm）、高稳定性（30天）和更快的响应/恢复时间（4s/38s）。含有异质结构的1D纳米结构在DEA存在下提供了优异的传感选择性和200 ppb至30 ppm的宽检测范围。要点3. 优异的气体传感行为可归因于协同影响、结构优势、高浓度Ov和异质结界面，这可对气体传感器性能产生深远影响。该研究为构建高性能气体传感器提供了一种独特的技术，用于ppb级DEA检测和金属氧化物中Ovs的形成，而无需任何添加剂。图1. 用于DEA气体传感的Ni0.4Fe2.6O4 NRs合成工艺示意图。图2. Fe-MIL-53（a）、Fe/Ni-MIL-53（b）的SEM，Air-Ni0.4Fe2.6O4（c）、Ar-Ni0.4Fe2.6O4（d）的TEM，Ar-Ni0.4Fe2.6O4的HRTEM（e，f）和STEM元素图（g−j）。图3.（a）在75至275°C温度范围内，Fe MIL-53、Fe/Ni
MIL-53、AirFe2O3、Air-Ni0.4Fe2.6O4和Ar-Ni0.4Fe2.6O4对5 ppm DEA的感应响应；（b）175°C时Ar-Ni0.4Fe2.6O4对DEA和干扰气体的选择性。图4.（a）Fe-MIL-53、Fe/Ni-MIL-53、Air-Fe2O3、Air-Ni0.4Fe2.6O4和Ar-Ni0.4Fe2.6O4在最佳温度下对不同浓度的DEA（0.230 ppm）的动态响应；（b）不同浓度DEA的对应值；（c）Fe-MIL-53、Fe/Ni-MIL-53、Air-Fe2O3、Air-Ni0.4Fe2.6O4和Ar-Ni0.4Fe2.6O4在最佳温度下对固定浓度（5 ppm）DEA的响应的再现性；（d）在175°C下，Ar-Ni0.4Fe2.6O4在30天内对5 ppm DEA的长期稳定性。图5.（a，c）复合Fe2O3和Ni0.4Fe2.6O4 NR n−p异质结传感器在空气和DEA中的传感机制示意图：（b，d）分别在空气和环境中的能带结构图。Generation of Oxygen Vacancies in
Metal−Organic FrameworkDerived One-Dimensional Ni0.4Fe2.6O4 Nanorice Heterojunctions
for ppb-Level Diethylamine Gas Sensing
Altaf
Hussain, Xiaohui Zhang, Yulin Shi, Fuad Abduro Bushira, Tesfaye Hailemariam
Barkae, Kaixiang Ji, Yiran Guan,* Wei Chen,* Guobao Xu*DOI: 10.1021/acs.analchem.2c05119
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